采用熔体快淬、晶化退火工艺及机械球磨方法制备了Nd2Fe14B／α-Fe纳米晶双相材料。研究了机械球磨工艺对材料的微结构、形貌和微波复磁导率的影响。结果表明：适当的机械球磨工艺可使材料粒度变细、变薄，晶粒细化，增强软、硬磁相晶粒间的交换耦合作用，提高其磁各向异性和饱和磁化强度，从而调节材料的共振吸收峰频率和微波复磁导率。球磨25h样品的复磁导率虚部μ’在3GHz达2．6，μ”在12GHz达1．2，μ”在30．5GHz达0．85，Nd2Fe14B／α-Fe纳米晶双相材料共振峰可控，不仅可应用于厘米波而且可应用于毫米波吸收材料的设计中。